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HORIBA科學(xué)儀器事業(yè)部

HORIBA前沿用戶動態(tài)|二維金屬鹵化物鈣鈦礦在高壓下的光學(xué)性質(zhì)及結(jié)構(gòu)

時間:2019-1-10 閱讀:903
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本文授權(quán)轉(zhuǎn)載自公眾號“研之成理”,原作者鄒勃教授課題組

 

 

今天非常榮幸邀請到吉林大學(xué)王凱、鄒勃教授課題組來對他們新發(fā)表在Advanced Science上的文章進(jìn)行解析。本文由作者張龍傾情打造,內(nèi)容非常翔實(shí),推薦大家細(xì)細(xì)品味!在此,感謝王凱、鄒勃教授和張龍的大力支持和無私分享。

 

 

 

金屬鹵化物鈣鈦礦作為一類新型的半導(dǎo)體材料具有許多優(yōu)異的光電特性:可調(diào)的帶隙寬度、光捕獲能力、寬吸收光譜、高光致熒光量子效率等,因而獲得了廣泛的研究興趣和美好的光伏、LED應(yīng)用前景。短短的幾年內(nèi),鈣鈦礦太陽能電池的能量轉(zhuǎn)化效率從開始的3.8%快速地增加到了當(dāng)前的23.2%,薄膜的熒光量子效率也已達(dá)到70%,因此其已經(jīng)成為當(dāng)今能源材料領(lǐng)域具有潛力的和競爭力的一枚新星。

 

壓力是獨(dú)立于溫度、化學(xué)組分的第三個物理學(xué)參量,可以非常有效地使原子間距離縮短、相鄰電子的軌道重疊增加,進(jìn)而改變物質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和分子間的相互作用,使之達(dá)到高壓平衡態(tài),形成全新的物質(zhì)狀態(tài)。

 

研究發(fā)現(xiàn),對金屬鹵素鈣鈦礦材料進(jìn)行的高壓研究證實(shí)體積壓縮可以有效地調(diào)控晶體結(jié)構(gòu)和電子狀態(tài),同時還能夠發(fā)現(xiàn)新奇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)(例如:我們剛報道的壓力誘導(dǎo)Cs3Bi2I9金屬化在大約28 GPa,Angew. Chem. Int. Ed. 57 (2018),11213;Cs4PbBr6在大約3 GPa壓力誘導(dǎo)發(fā)光,Nature Commun. 9 (2018), 4506;CsPbBr3高壓下結(jié)構(gòu)相變和帶隙調(diào)控,J.Am. Chem. Soc. 139 (2017), 10087),為合成常規(guī)條件無法得到的新型功能材料提供了重要源泉。

 

近幾年,人們發(fā)現(xiàn)了幾種二維的白光發(fā)射的鈣鈦礦材料,從而發(fā)展出了一個新興的光電材料領(lǐng)域。不同源于自由激子復(fù)合的窄發(fā)射,研究表明白光寬發(fā)射主要?dú)w因于激子自陷。這種白光寬發(fā)射常見于二維的層狀的Pb-Br或Pb-Cl鈣鈦礦。由于大體積的有機(jī)分子的存在,從而導(dǎo)致層狀的無機(jī)骨架發(fā)生扭曲。激子和扭曲的無機(jī)晶格產(chǎn)生強(qiáng)的耦合,從而形成處于不同能級的穩(wěn)定的自陷激子。

 

在常溫常壓下,二維的(PEA)2PbCl4(PEA+= C6H5C2H4NH3+)表現(xiàn)出寬的白光發(fā)射由于激子自陷的存在。然而,二維的(PEA)2PbBr4只表現(xiàn)出了源于自由激子的窄發(fā)射,盡管它們擁有相同的結(jié)構(gòu)。

 

我們課題組設(shè)想能否通過晶格收縮提高Pb-Br無機(jī)骨架的扭曲,提高激子-晶格耦合形成穩(wěn)定的自陷激子,從而激活(PEA)2PbBr4的寬發(fā)射?另外通過減小原子間的距離,可以提高原子間的軌道耦合,實(shí)現(xiàn)帶隙窄化,促進(jìn)其在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用。因此我們對其實(shí)施了高壓光學(xué)和結(jié)構(gòu)研究,來證實(shí)我們的合理預(yù)測。

 

 

我們通過高壓技術(shù)調(diào)控了二維金屬鹵化物鈣鈦礦的光學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu),觀察到了我們初設(shè)想的寬發(fā)射現(xiàn)象。這一研究結(jié)果擴(kuò)展了人們對二維鈣鈦礦材料的認(rèn)識,證實(shí)了其性質(zhì)存在強(qiáng)的調(diào)控性以及深入探索的必要性和潛力,為合理設(shè)計和開發(fā)高性能的寬發(fā)射二維金屬鹵化物鈣鈦礦光電材料提供了一種新的策略。

 

 

首先,我們研究了(PEA)2PbBr4的高壓光致發(fā)光性質(zhì)(Figure 1)。隨著壓力的增加,窄的自由激子發(fā)射逐漸地減弱。當(dāng)壓力增加到約5 GPa 時,出現(xiàn)了處于可見區(qū)的寬發(fā)射,且伴有大的斯托克斯移動。這是典型的自陷激子發(fā)射特征。這種壓力誘導(dǎo)的寬發(fā)射現(xiàn)象初步證實(shí)了我們開始的推測。

 

Figure 1. Emission property and broadband emission mechanism. a) PL spectra of (PEA)2PbBr4as a function of pressure at room temperature. The illustrations are PL micrographs upon compression. b) Pressure-induced PL intensity evolution of(PEA)2PbBr4c) Schematic illustrations of emission evolutions upon compression. Ground state (GS), free-carrier state (FC), free-exciton state (FE), and various self-trapped exciton state (STE).

 

12 GPa以前,(PEA)2PbBr4的帶隙持續(xù)地窄化,窄化了大約0.5 eV, 從而對應(yīng)著更寬的光子吸收范圍(Figure 2)。隨著壓力的進(jìn)一步增加,我們觀察到了帶隙的藍(lán)移和再次紅移。材料的壓致變色也體現(xiàn)出了其電子結(jié)構(gòu)的變化。這一結(jié)果證實(shí)了壓力對這種材料具有顯著的帶隙調(diào)控性。

 

Figure 2. (a) Optical absorption spectra of (PEA)2PbBr4 under high pressure. (b) Optical micrograph of (PEA)2PbBr4 in a DAC upon compression. (c) Band gap evolutions of (PEA)2PbBr4 under high pressure. The illustration shows selected band gap Tauc plots for (PEA)2PbBr4 at 1 atm. 

 

結(jié)構(gòu)分析表明,隨著壓力的增加,Pb-Br無機(jī)骨架的扭曲是逐漸加劇的。無機(jī)骨架較大的扭曲,提高了激子-晶格耦合,從而形成了穩(wěn)定的自陷激子,終導(dǎo)致寬發(fā)射的出現(xiàn)。

 

Figure 3. Schematic diagram of Pb-Brinorganic layer distortion in (PEA)2PbBr4 upon compression. Gray ball: Pb, green ball: Br.

 

 

鄒勃,吉林大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師,教育部長江學(xué)者特聘教授、國家杰出青年科學(xué)基金獲得者。主要研究方向?yàn)楦邏夯瘜W(xué)和高壓物理。已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed, J. Am. Chem.Soc., Adv. Mater.等期刊(SCI)發(fā)表研究論文270余篇。

 

王凱,吉林大學(xué)副教授、博士生導(dǎo)師。師從鄒廣田院士和鄒勃教授,研究方向?yàn)楦邏夯瘜W(xué)和高壓物理,主持自然科學(xué)基金委面上項(xiàng)目和青年基金等多個科研項(xiàng)目。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed, Adv. Sci.等期刊(SCI)發(fā)表研究論文百余篇。

 

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