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中科院化學(xué)所在氧自由基研究方面取得系列進(jìn)展
氧自由基是一類典型重要的化學(xué)反應(yīng)中間體，它們廣泛存在于大氣、化學(xué)、生命等過程，氧自由基的捕捉與研究非常困難。在國家自然科學(xué)基金委、中科院、科技部的資助下，化學(xué)研究所分子動(dòng)態(tài)與穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室的科研人員提出了新的研究思路：把氧自由基制備到具有明確分子結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇上，通過調(diào)控團(tuán)簇組成、尺寸、電子結(jié)構(gòu)等因素認(rèn)識(shí)氧自由基的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性，取得了系列研究進(jìn)展。zui近，科研人員受邀為美國化學(xué)會(huì)期刊Accounts of Chemical Research撰寫關(guān)于氧自由基化學(xué)的研究綜述（Acc. Chem. Res. 2012, 45, 382）。

　　科研人員首先提出定義“氧缺陷指數(shù)”對(duì)金屬氧化物團(tuán)簇進(jìn)行分類（Theor. Chem. Acc. 2010, 127, 449），實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論發(fā)現(xiàn)其中一類團(tuán)簇（該指數(shù)為1的團(tuán)簇）以氧原子自由基為反應(yīng)活性中心與甲烷（Chem. Commun. 2010, 46, 1736）等非常穩(wěn)定的小分子在室溫下發(fā)生化學(xué)反應(yīng)；進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)了氧分子吸附中的單電子轉(zhuǎn)移是氧自由基自發(fā)產(chǎn)生的重要機(jī)制（J. Phys. Chem. A ,2010, 114, 10024; 2011, 115, 10245）。通過研究二元復(fù)合氧化物團(tuán)簇，發(fā)現(xiàn)在一系列團(tuán)簇中氧自由基與主族元素鋁（Chem. Eur. J. 2011, 17, 3449）、硅（J. Phys. Chem. C, 2010, 114, 12271; Chem. Eur. J. 2010, 16, 11463 / VIP article）、磷（Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 12223）而并非與過渡金屬元素釩成鍵，這表明V2O5/Al2O3、V2O5/SiO2等催化劑中的載體成分也可能會(huì)參與表面化學(xué)反應(yīng)。通過深入分析氧自由基的反應(yīng)性，發(fā)現(xiàn)了團(tuán)簇上氧自由基局部的自旋密度分布（Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 3984; J. Phys. Chem. C. 2011, 115, 13329）和局部的電荷分布（Chem. Eur. J. 2011, 17, 11728）可以顯著影響自由基與一氧化碳、烷烴等分子反應(yīng)的速率，這為調(diào)控氧自由基與穩(wěn)定小分子的反應(yīng)活性與選擇性建立了理論基礎(chǔ)。

中科院化學(xué)所在氧自由基研究方面取得系列進(jìn)展