TMPs-MOFs磷化鈷摻雜金屬有機(jī)框架氫催化劑

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TMPs-MOFs磷化鈷摻雜金屬有機(jī)框架氫催化劑描述：

TMPs作為一種的析氫催化劑，對(duì)氫的吸附一般都從而限制了其在氫析出方面的性能。傳統(tǒng)的方法是對(duì)TMPs進(jìn)行陰離子或陽(yáng)離子摻雜從而其析氫性能，然而對(duì)摻雜物種的摻雜量以及分散度的控制仍比較困難。MOFs因其導(dǎo)電性能較差，直接用來(lái)電催化析氫效果并不， 因而通常被用作前驅(qū)體TMPs，然而溫過(guò)程容易破壞MOFs的結(jié)構(gòu)，同時(shí)造成活性位點(diǎn)的團(tuán)聚。因此，要充分利用MOFs的一些，碳化并不能滿足期望。

在充分利用MOFs的結(jié)構(gòu)的同時(shí)，也對(duì)TMP的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了改造，實(shí)現(xiàn)了全pH范圍內(nèi)堪比Pt的析氫性能，并揭示了這種催化劑析氫的原理：位于MOF 表面的CoP將部分電子轉(zhuǎn)移到MOF中的氮上，從而獲得了優(yōu)的吉布斯氫/水吸附自由能（ΔGH*/ΔGH2O*）；同時(shí)，由于MOF具有多孔性和比表面，CoP可獲得好的傳質(zhì)及暴露多的活性位點(diǎn)。

圖1. 復(fù)合材料CoP/Co-MOF的步驟。

該工作針對(duì)粉體MOFs很難控制表面改性的特點(diǎn)，采用了氣相法得到棒狀的MOFs陣列，這不有利于氣體的傳質(zhì)過(guò)程，同時(shí)也便于對(duì)其表面進(jìn)一步改性。終實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，表面被磷化的MOF的析氫性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)于純MOF和純CoP，DFT理論計(jì)算也進(jìn)一步證明了位于MOF表面的CoP有的吸附水的能力以及熱中性的ΔGH*。該工作為MOF基導(dǎo)電材料的改性應(yīng)用于能源、相關(guān)領(lǐng)域打開了一扇的窗戶。

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