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有機(jī)無機(jī)鈣鈦礦：離子運動還是鐵電壓電？

有機(jī)無機(jī)鈣鈦礦：離子運動還是鐵電壓電？

畫 心

世事紛繁道短長

心思幕幕九機(jī)張

畫得鐵性桑疇景

不信行人不斷腸

0. 導(dǎo)言

偏還是直？這真的是一個問題！這里的“偏”、“直”，物理上表達(dá)了晶體空間對稱性的破缺、極性的有無。在強(qiáng)有力的結(jié)構(gòu)分析技術(shù)也感到英雄遲暮而難以分辨那些極性的真?zhèn)螘r，掃描探針閃亮登場。鈣鈦礦太陽能電池，到底有沒有極性？面對起初貌似矛盾的數(shù)據(jù)，苦思不得其解。山窮水盡之際，突然有靈光一現(xiàn)，并在隨后一系列分析中得到證實。這一過程的幸福感不言而喻。

---- 動態(tài)應(yīng)變跨界解析鈣鈦礦光伏結(jié)構(gòu)神秘面紗

1. 引子

鈣鈦礦結(jié)構(gòu)不愧是功能材料的十項選手，在鐵電壓電、高溫超導(dǎo)、巨磁阻以及固態(tài)離子導(dǎo)體中都有亮麗表現(xiàn)。近十年，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)耀眼的明星，無疑是以CH₃NH₃PbI₃ 為代表的有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦。她在光伏轉(zhuǎn)換方面的應(yīng)用潛力。自2009 年日本人Miyasaka 研究組報道以來，鈣鈦礦太陽能電池的轉(zhuǎn)換效率，在短短十年不到的時間從約3 % 大幅度增長至22 % 以上，刺激了范圍內(nèi)激烈競爭。近，中科院半導(dǎo)體所游經(jīng)碧研究組，更是將其認(rèn)證效率超越23 %，創(chuàng)造世界紀(jì)錄。

如圖1 所示，這樣一個增長速度，其它光伏技術(shù)經(jīng)過幾十年卓絕努力才達(dá)到。如此反差，以至于常常有too good to be true 之疑問。要澄清那些疑惑，很自然有一個問題：有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦到底有何過人之處？！

2. 結(jié)構(gòu)與相變

這一問題，學(xué)界已做大量研究，揭示其優(yōu)異光電性能背后的物理根源。例如，黃勁松研究組的Science 論文報道了超長的光生載流子擴(kuò)散距離與壽命，這是輸運機(jī)理。材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系則是回答這一問題更基本、關(guān)鍵的基礎(chǔ)。然而，對有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦的晶體對稱性和結(jié)構(gòu)，至今仍然存在廣泛爭議。目前普遍接受的是CH₃NH₃PbI₃ 在高溫下是立方結(jié)構(gòu) (圖2左)、在室溫下是四方結(jié)構(gòu)。四方結(jié)構(gòu)的空間群又有兩種可能性：一種是 I4/mcm 結(jié)構(gòu)(圖2中)，屬中心對稱的非極性結(jié)構(gòu)；另一種是 I4cm 結(jié)構(gòu) (圖2右)，屬非中心對稱的極性結(jié)構(gòu)。

遺憾的是，這兩種晶格結(jié)構(gòu)差別細(xì)微，非常難以分辨。過去幾年，各路學(xué)者采取各種手段，包括X 光衍射 (XRD)、中子衍射、光學(xué)二次諧波激發(fā)(SHG)、宏觀電滯回線測試和熱釋電測試、微觀壓電原子力顯微鏡 (PFM)、透射電鏡 (TEM)、乃至密度泛函理論 (DFT) 性原理計算和分子動力學(xué)模擬(MD) 等，對此進(jìn)行解析，發(fā)表了大量論文。不過，目前尚無確定結(jié)果，眾說紛紜。有些研究認(rèn)為體系歸屬極性結(jié)構(gòu)，有些工作則認(rèn)為結(jié)構(gòu)是非極性的。這些爭議給有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)蒙上更加神秘的面紗。