近日，廣西大學物理科學與工程技術(shù)學院林濤博士團隊提出了一種新的常溫液相方法實現(xiàn)了零維無鉛類鈣鈦礦單晶(Cs3Cu2X5 (X = Cl, I))的快速結(jié)晶。這一類晶體被用于構(gòu)造高效的閃爍體，并用于實現(xiàn)X射線成像探測。
閃爍體材料在醫(yī)療診斷、核物理和安全檢測等領(lǐng)域中具有重要應(yīng)用。傳統(tǒng)閃爍體如碘化銫（CsI）和摻鈰釔鋁石榴石（LYSO）雖然性能優(yōu)異，但其合成條件苛刻，成本高昂。近年來，鉛基鈣鈦礦納米晶體（如CsPbX3）因其低成本、低溫合成性和優(yōu)異的光電性能被視為潛在替代材料。然而，鉛的毒性和材料本身的不穩(wěn)定性限制了其廣泛應(yīng)用。
針對上述挑戰(zhàn)，廣西大學物理科學與工程技術(shù)學院林濤博士團隊研究人員探索采用采用無鉛的銅(I)鹵化物構(gòu)造新型閃爍體。與納米晶體相比，單晶銅(I)鹵化物單晶在結(jié)構(gòu)缺陷密度低、發(fā)光光子散射效應(yīng)小等方面具有顯著優(yōu)勢，這對實現(xiàn)低劑量高分辨率X射線成像至關(guān)重要。該工作以“Fast solution-phase growth of centimeter-sized Cs3Cu2X5 (X = Cl, I) single crystals for high-performance scintillators"為題發(fā)表在期刊Journal of Materials Chemistry C上。
研究團隊分別采用了甲酸輔助的改進溶液冷卻（STL）法和油酸輔助的逆溫度結(jié)晶（ITC）法來合成Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5單晶。通過精心選擇溶劑、添加劑和溫度控制策略，成功在24小時內(nèi)合成出厘米級的高質(zhì)量單晶。這些單晶在光學和閃爍性能方面表現(xiàn)優(yōu)異，尤其是在X射線成像測試中展現(xiàn)出高吸收效率和明亮的輻射發(fā)光（RL）。
圖1. (a) Cs3Cu2Cl5單晶和(b) Cs3Cu2I5單晶的合成過程。(c) Cs3Cu2Cl5單晶和(d) Cs3Cu2I5單晶形貌。在302 nm紫外光照射下(e) Cs3Cu2Cl5單晶和 (f) Cs3Cu2I5單晶照片。(g) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和(h) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜外觀。302 nm紫外照射下(i) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和 (j) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜熒光效果。
圖2. (a) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3、硅（Si）和CsI(Tl)的吸收系數(shù)曲線與光子能量的關(guān)系。(b) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3和CsI(Tl)在50 keV X射線下的衰減效率；(c) Cs3Cu2Cl5和(d) Cs3Cu2I5的光致發(fā)光（PL）光譜、放射光致發(fā)光（RL）光譜。(e) 連續(xù)X射線輻照的穩(wěn)定性。(f) 暴露于空氣后的穩(wěn)定性。
基于這些高性能單晶，研究團隊成功制備了均勻的閃爍屏，空間分辨率高達6.5線對/毫米。研究結(jié)果顯示，Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5單晶有望成為新型低成本、高性能的綠色和藍色閃爍體，適用于實際X射線成像。該研究為快速合成適用于實際應(yīng)用的Cs3Cu2X5單晶提供了重要指導。
圖3. (a) X射線成像系統(tǒng)示意圖。 (b)、(c) 使用Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和Cs3Cu2I5-PMMA作為閃爍體拍攝的X射線成像圖像。(d) X射線成像的空間分辨率測量結(jié)果 。
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DOI: 10.1039/d3tc03871h
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